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Após formação na Suíça, Mario retorna ao Brasil e ingressa na Faculdade Nacional de Direito da Universidade Federal do Rio de Janeiro, onde aprofunda seu interesse pelo marxismo. Nesse período, frequenta a casa de Arinda e Frank Houston em Niterói, onde conhece Mary Houston, sua parceira por toda a vida.

Após a graduação, muda-se para São Paulo e passa a trabalhar no Diário da Noite e a produzir artigos de crítica literária. Frequenta os meios literários paulistas e faz amizade com o escritor Mario de Andrade. Pouco depois, em 1925, adere ao Partido Comunista Brasileiro (PCB).

Enviado à Rússia pelo PCB para estudos, Mario Pedrosa, primeiro por questões de saúde, depois pelo contato com o ideário do revolucionário Leon Trótski, permanece na Alemanha. Cursa aí filosofia e sociologia e estuda a gestalt, uma teoria da percepção. No ano seguinte, em Paris, na França, encontra com escritores surrealistas.

Pouco depois de sua expulsão do PCB por ser trotskista, Mario Pedrosa é preso pela primeira vez. Com Lívio Xavier, redige o ensaio "Esboço de uma análise da situação econômica e social do Brasil". Um ano depois, em São Paulo, ele é preso novamente, desta vez com Mary Houston, pelas tropas de Getúlio Vargas.

Em 7 de outubro, Pedrosa é baleado durante a Batalha da Praça da Sé, confronto entre militantes antifascistas e integralistas apoiados pelas Forças de Segurança Nacional. O período é marcado pelo crescente envolvimento do crítico com a Frente Única Antifascista (FUA), organização fundada em 1933 em São Paulo.

Após o golpe de Estado organizado por Getúlio Vargas, a repressão aumenta e Pedrosa é processado. Segue clandestinamente à França. No ano seguinte, nos Estados Unidos, no contexto da Quarta Internacional – organização comunista trotskista –, integra discussões sobre a posição da União Soviética quanto à Segunda Guerra Mundial.

Após passar a Segunda Guerra Mundial em Nova York e regressar ao Brasil, o crítico é preso e exilado pela segunda vez, voltando para os Estados Unidos. No Museu de Arte Moderna de Nova York (MoMA), ele conhece o artista visual Alexander Calder, que influenciou imensamente sua visão crítica e social sobre a arte moderna.

De volta ao Rio de Janeiro, Mario Pedrosa conhece o projeto da psiquiatra Nise da Silveira e do pintor Almir Mavignier com pacientes psiquiátricos. A experiência lhe inspira o texto "Arte, necessidade vital". No ano seguinte, consolida-se ao redor dele o primeiro núcleo de artistas abstrato-concretos do Rio.

O crítico encabeça a modernização do Jornal do Brasil e assume a coluna de artes visuais. Atua na comissão de premiação da "4ª bienal de São Paulo". É indicado para uma bolsa de estudo do projeto Oriente-Ocidente, da Organização das Nações Unidas para a Educação, a Ciência e a Cultura (Unesco), que o levará em 1957 ao Japão.

Em São Paulo, Mario Pedrosa acumula os cargos de diretor do Museu de Arte Moderna de São Paulo (MAM) e de secretário-geral da "6ª bienal de São Paulo". Entre março e maio, a serviço da Bienal, percorre Peru, México, Estados Unidos, França, Holanda, Bélgica, Tchecoslováquia, Polônia, Itália, Espanha e União Soviética.

No Rio de Janeiro, candidata-se a deputado federal pelo Movimento Democrático Brasileiro (MDB), mas não se elege. Os livros A opção imperialista e A opção brasileira são lançados. Mario publica artigos sobre arte contemporânea, entre os quais “Arte ambiental, arte pós-moderna, Hélio Oiticica”, no qual introduz o termo “pós-moderno”.

No Rio de Janeiro, Mario Pedrosa sofre uma isquemia após protestos contra a morte de estudantes pela ditadura militar. Após viagem à Polônia, é aconselhado a não voltar ao Brasil, devido ao Ato Institucional no 5 (AI-5). Segue então para Portugal. No ano seguinte, consegue que o espaço reservado ao Brasil na Bienal seja deixado vazio, como denúncia da repressão.

Processado por denunciar a violência do regime militar, Mario Pedrosa exila-se na embaixada do Chile no Rio de Janeiro. Após três meses, obtém salvo-conduto para viajar a Santiago, onde, em 1971, o então presidente Salvador Allende o encarrega da criação de um museu de arte moderna formado por doações. Ele dedica os dois anos seguintes a esse projeto.

O crítico retorna ao Chile dois dias antes do golpe militar que termina por assassinar Salvador Allende. A brutal repressão o obriga a se exilar na embaixada do México, onde permanece por 17 dias à espera de um salvo-conduto para deixar o país. Finalmente, viaja para a Cidade do México e, depois, para a França, onde recebe asilo político.

Pedrosa retorna ao México, onde apresenta o texto “Arte culta e arte popular”. No Brasil, é lançada a coletânea de artigos Mundo, homem, arte em crise, organizada pela professora Aracy Amaral. Um outro importante texto, “Discurso aos Tupiniquins ou Nambás”, é publicado pelo jornal Versus e em revistas de outros países.

Um ano após o retorno de Mario Pedrosa a Mary Houston ao Brasil, em razão da reabertura política, o MAM Rio é destruído por um incêndio. Mario defende que o espaço se torne o Museu das Origens, cujo projeto, não realizado, incluía a arte de crianças, indígenas, artesãos e esquizofrênicos.

Em fevereiro, ele vai a São Paulo, onde participa de um ato simbólico pela fundação do Partido dos Trabalhadores (PT) no Colégio Sion. Com Apolônio de Carvalho, importante militante de esquerda, assina a ficha de filiação número 1 do partido. Na mesma ocasião, recebe uma homenagem da Bienal de São Paulo.

No Rio de Janeiro, em 5 de novembro, Mario Pedrosa morre em seu apartamento vítima de câncer, aos 81 anos de idade. Muitas homenagens são prestadas por intelectuais e artistas. A ABCA cria o Prêmio Mario Pedrosa, que, ainda hoje, se dedica a distinguir anualmente um artista brasileiro.